Nimoj je imao brojne druge uloge u svojoj dugoj karijeri na filmu, televiziji i pozorištu. Bio je autor knjiga, pisao poeziju, objavljivao fotografije i bavio se muzikom.
Odmah posle serijala "Zvezdane staze", pridružio se avanturističkoj TV seriji "Nemoguća misija", kao član tima koji je majstor za prerušavanje. Od 1976. do 1982. bio je voditelj TV serije "U potrazi za...", koja je pokušavala da reši misterije kao što su legendarno čudovište iz Loh Nesa, i nestanak avijatičarke Amelije Erhart.
Glumio je supruga izraelske premijerke Golde Meir, koju je tumačila Ingrid Bergman, u TV drami "Žena zvana Golda", kao i ulogu Vinsenta Van Goga u monodrami "Vinsent". Nastavio je rad do svojih kasnih 70-godina, tumačeći ulogu milijardera, genija Vilijama Bela u Foksovoj seriji "Fringe".
Ipak, zauvek će biti vezan za lik Spoka, polu-čoveka a polu-Vulkanca u originalnoj TV seriji „Zvezdane staze“ iz 1960-ih godina, kao i filmova koji su usledili. Njegov ambivalentan odnos prema toj ulozi pokazuju naslovi njegove dve biografije od kojih se ona iz 1975. Zove „Ja nisam Spok“, a druga, dvadeset godina kasnije, je naslovljena „Ja sam Spok“.
Inače, glumac je sam smislio slavni pozdrav Vulkanaca iz serijala, na koji ga je inspirisao gest koji je, kao dečak, vidjao medju vernicima svoje sinagoge.